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《天然纳米技能》封面故事:显现“单中心近邻原子协同催化”新概

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原问题:《天然纳米技能》封面故事:显现“单中心近邻原子协同催化”新观念

克日,中国科学技能大学合肥微标准物质科学国度研究中心和化学与原料科学学院曾杰传授研究团队,通过修建高铂负载量的铂-硫化钼原子级分手催化剂,显现出单中心近邻原子协同催化浸染机制,且该协同浸染是通过近邻金属原子之间的配位硫原子浮现出来的。该成就以“Synergetic interaction between neighbouring platinum monomers in CO2hydrogenation”为题,作为封面文章颁发在最新一期《天然纳米技能》杂志上(Nature Nanotechnology, 2018, 13, 411-417)。

单原子催化剂因为其高原子操作率,低配位情形,以及金属-载体强彼此浸染等奇异的性子,受到了科研职员普及的存眷。今朝,各人对单原子系统活性中心的研究范围在孤独的金属单原子位点,可能金属单原子与载体配位原子之间的彼此浸染上。可是,单原子催化系统看似“独立”的活性中心之间是否存在彼此浸染?对付这个题目,尚未有明晰谜底。

针对这一困难,研究职员修建了用于二氧化碳加氢制甲醇的铂-硫化钼原子级分手催化剂,显现出单原子催化系统中也存在近邻原子协同催化机制。在该催化剂中,负载的铂原子代替了硫化钼中的钼原子,每个铂原子与其配位的硫原子组成了一个铂-硫活性中心。当两个活性中心部门重叠可能相接形成铂-硫-铂时,个中的两个铂原子可称为近邻铂单原子;若活性中心不相连,可称为孤独铂单原子。在二氧化碳加氢回响中,近邻铂单原子的催化活性高于平等前提下孤独铂单原子的活性。研究职员团结措施升温脱附、原位红外和原位X射线光电子能谱三种原位表征技能,并辅以密度泛函理论计较,研究了差异范例的单原子在二氧化碳加氢中的回响机理。机理研究发明近邻铂原子(铂-硫-铂)之间的配位硫原子可以或许解离氢气,而且作为回响物和中间产品的吸附位点。在孤独铂单原子上,二氧化碳不经验甲酸中间体而直接转化为甲醇;相反,近邻铂单原子会协同催化二氧化碳加氢回响,改变回响路径,使二氧化碳先转化为甲酸,甲酸进一步加氢天生甲醇。

该事变初次提出了“单中心近邻原子协同催化”这一新观念,打破了人们对单原子之间互不滋扰的传统熟悉。研究发明近邻单原子之间的协同浸染是通过其配位原子浮现出来的。该发明将人们的视线从纯真对单原子的研究,延长到对单原子的配位原子的研究,为单原子催化开发了新的研究偏向。

该项研究获得了中科院前沿科学重点研究项目、国度重大科学研究打算、国度天然科学基金、合肥同步辐射光源等项目标扶助。

《自然纳米手艺》封面故事:展现“单中心近邻原子协同催化”新概

封面:王国燕、马燕兵

全文链接:

(合肥微标准物质科学国度研究中心、化学与原料科学学院、科研部)

更新日期: 2018-08-15 09:46
编辑作者: 太阳城官网
文章链接: http://www.kaos-muslim.com/namijituangongsi/504.html [分享本文-《天然纳米技能》封面故事:显现“单中心近邻原子协同催化”新概]
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